Mechanismen der Smektit-Alteration in geotechnischen Barrieresystemen für hochradioaktive Abfälle
Land / Region: Deutschland
Projektanfang: 01.09.2014
Projektende: 31.12.2029
Projektstand: 01.11.2023
Abb. 1: Mithilfe eines Schüttel-Ofens untersucht die BGR die Reaktionen von Bentoniten mit unterschiedlichen Lösungen bis zu Temperaturen von 300°C (aus Kaufhold et al., 2019)
Quelle: BGR
Gemäß Standortauswahlgesetz (StandAG) sollen hochradioaktive Abfälle in einem künftigen Endlager in tiefen geologischen Formationen konzentriert und sicher eingeschlossen werden.
Nach § 23 Absatz 1 StandAG kommen für ein Endlager hochradioaktiver Abfälle die Wirtsgesteine Steinsalz, Tongestein und Kristallingestein in Betracht. Für das Wirtsgestein Kristallingestein ist unter den Voraussetzungen des Absatzes 4 für den sicheren Einschluss ein alternatives Konzept zu einem einschlusswirksamen Gebirgsbereich möglich. Dabei werden deutlich höhere Anforderungen an die Langzeitintegrität der technischen Barriere (die Behälter) oder der geotechnischen Barriere (der quellfähige Ton Bentonit) gestellt.
Die Konzepte im Kristallingestein und Tongestein sehen vor, zwischen den Metallkanistern, die den hochradioaktiven Abfall enthalten, und dem sogenannten Wirtsgestein, eine zusätzliche geotechnische Sicherheitsbarriere einzubauen. Dies wird dann relevant, falls das Endlager in einem klüftigen Gestein, wie z. B. oftmals Granit errichtet werden soll. Ergebnisse zahlreicher Tests zeigen bereits an, dass für diese Barriere ein spezieller stark quellfähiger Ton verwendet werden kann, der Bentonit genannt wird. Bentonit wird seit Jahrzehnten zur Abdichtung von Mülldeponien und in Dichtwänden zur Isolierung kontaminierter Bodenbereiche verwendet. Hierfür wurden spezielle Rohstoffprodukte entwickelt. Aufgrund seiner Quellfähigkeit besitzt Bentonit eine sehr geringe Durchlässigkeit. Porenstruktur und Oberflächenladung verleihen ihm zudem ein gewisses Schadstoffrückhaltevermögen.
Abb. 2: Oberflächenanalyse des FEBEX Projektes (aus Kaufhold et al., 2018)
Quelle: BGR
Die BGR untersucht bereits seit vielen Jahren die Eigenschaften und Anwendungen von Bentoniten in den Endlager-Barrieresystemen Ton und Granit. Im Projekt „Tonmineralogisch-organische Prozesse in Barrieresystemen“ wurden Kriterien definiert, anhand derer man besser und schlechter geeignete Endlagerbentonite differenzieren kann (Kaufhold & Dohrmann, 2016). Dabei wurde festgestellt, dass die den beobachteten Reaktionen des Bentonites zugrunde liegenden Mechanismen nicht ausreichend verstanden sind, um eine solide Langzeitsicherheitsbetrachtung zu ermöglichen.
Aus diesem Grund wurde 2014 das weiterführende Arbeitspaket „Mechanismen der Smektit-Alteration in geotechnischen HLRW-Barrieresystemen“ gestartet. In diesem Arbeitspaket werden die für die Bewertung der Langzeitstabilität wichtigen und wenig verstandenen Reaktionen der Bentonite im Nahfeld von Barrieresystemen mit Stahl-Kanister (Tonstein, Kristallin) betrachtet: Eisenkorrosion, Reaktion mit Zement und Magnesium-Anreicherung/Löslichkeit von Smektiten. Viele Laborversuche wurden bislang für mehrere Monate durchgeführt. Die Ergebnisse zeigten aber, dass einige Reaktionen keinen stetigen Verlauf haben, so dass die Versuchsdauer bis auf mindestens 4 Jahre erhöht werden musste. In diesem Zusammenhang zeigte sich auch die Wichtigkeit der Untersuchung von Großversuchen, die z. T. weit länger als 4 Jahre gelaufen sind, und die Notwendigkeit der nationalen und internationalen Vernetzung.
Abb. 3: Versuchsanordnung zur Durchführung von Korrosionsversuchen (hier Kupfer (Cu); Kaufhold et al., 2017)
Quelle: BGR
Im Rahmen des Projektes werden Proben aus den SKB-Versuchen LOT (long term test), ABM (alternative buffer material test) und PTR (prototype repository test; alle Äspö, Schweden) sowie dem FEBEX (full scale engineered barrier experiment) und dem HotBENT-Projekt (aktueller full scale test in Grimsel, Schweiz) untersucht. Besonders interessant sind dabei die Versuche ABM-5 und HotBENT, da die in diesen Versuchen verwendete hohe Temperatur einige Prozesse deutlich beschleunigen wird. Die Proben des ABM-5 wurden im Rahmen des European Joint Programme on Radioactive Waste Mangement (EJP/Eurad) in Kooperation mit SKB untersucht (Kaufhold et al., 2021). Durch die Kombination aus Labor- und Feldversuchen mit unterschiedlichen Randbedingungen werden die Erkenntnisse gewonnen, die hinsichtlich des Verständnisses des Mechanismus der Smektitalteration an den unterschiedlichen Grenzflächen benötigt werden. Die bisher im Rahmen des laufenden und vorherigen Projektes erzielten Erkenntnisse wurden in zahlreichen Publikationen zusammengefasst (siehe Literaturliste). Ein weiterer Schwerpunkt ist die Erforschung der Korrosion von Eisen (potentielles Kanistermaterial) im Kontakt mit Bentonit. Bisher wurde herausgefunden, dass die Ladungsdichte der Smektite die Korrosion beeinflusst. Mittlerweile wird davon ausgegangen, dass die Ladungsdichte mit dem Redoxpufferpotential der Bentonite korreliert, was die Korrosion beeinflusst. Langzeitversuche haben gezeigt, dass die Korrosionsrate auf lange Sicht zwischen 2 – 5 µm/a liegt. Diese Werte decken sich mit den Ergebnissen anderer Forschungsgruppen. Im Rahmen des Verbundprojektes UMB-2 (Umwandlungsmechanismen Bentonit) wird u. a. der Korrosionsmechanismus weiter untersucht und im Rahmen des Projektes IMKORB (Implementierung eines Monitoringsystems zur Evaluierung der Korrosionsvorgänge an Behältermaterialien in Bentonit-basierten Endlager-Konzepten) werden unterschiedliche Fe-Legierungen hinsichtlich ihrer Rate untersucht werden, so dass in einigen Jahren ein deutlich tieferes Verständnis der stattfindenden Prozesse vorhanden sein wird.
Erläuterungen zu Abb.2:
Das unterschiedlich gefärbte Material, das aus alteriertem Bentonit und korrodiertem Eisen besteht, indiziert die verschiedenen Reaktionen des Eisens im Kontakt mit Bentonit. Das abgebildete löchrige Metall (liner) war die Röhre, in die der Kanister des FEBEX-Versuches reingeschoben wurde.
Erläuterungen zu Abb. 3:
20 bis 30 Metallpellets (Durchmesser ca. 3 mm) werden in ein Tongel gefüllt („slurry“) und dann in einem Ofen unter anaeroben Bedingungen (in einer glove box) erhitzt. Nach definierten Zeiträumen werden der Ton und die Pellets getrennt und die Massenabnahme („mass loss“) der Pellets nach der Reaktion anhand einer Waage (balance) bestimmt. Zudem wird die Zunahme der Kupferkonzentration („Cu-increase“) anhand der Röntgenfluoreszens-Methode (XRF) bestimmt.
Literatur:
Kaufhold, S., Dohrmann, R., Ufer, K., Svensson, D., Sellin, P. (2021) Mineralogical Analysis of Bentonite from the ABM5 Heater Experiment at Äspö Hard Rock Laboratory, Sweden. - Minerals 2021, 11, 669. https://doi.org/10.3390/min11070669
